Гольбах организовывает перевод и издание сочинений Сенеки, Лукреция, английских деистов, французских материалистов. Эти работы он снабжает предисловиями и комментариями. В новых дешевых изданиях Гольбах по существу распространяет запрещенную французскую атеистическую литературу. Гольбах создает целую библиотеку антирелигиозной литературы. Он показывает образец неутомимой просветительской деятельности пишет и выпускает в свет произведения, направленные против существующего общественного порядка, религии и церкви — «Разоблаченное христианство», «Священная зараза», «Галерея святых», «Письма к Евгении» «Бомбы градом сыплются на божий дом», — писал Дидро в письме к Софи Воллан от 22 ноября 1768 года.
По вполне понятным причинам Гольбах тщательно скрывал свое авторство все прижизненные издания его произведений, кроме переводов трудов немецких и шведских химиков, минералогов, геологов и статей, напечатанных в «Энциклопедии» по вопросам естествознания, выходили анонимно или под вымышленными именами.
В 1770 году выходит в свет «Система природы» — книга, составившая целую эпоху в развитии материалистической мысли. На заглавном листе книги — имя Мирабо, бывшего секретаря французской Академии наук, умершего за десять лет до того. К работе над книгой Гольбах приступил после выхода в свет последних томов «Энциклопедии». В распоряжении автора уже имелось все, что было нового, ценного и интересного в мире тогдашней науки». Система природы» Гольбаха стала, по словам современников, «библией атеистического материализма». Природа есть причина всего, «она существует благодаря себе», «она будет существовать и действовать вечно».
