В 1867 году Петр Алексеевич оставляет службу и поступает на физико-математический факультет Петербургского университета. Он ведет жизнь простого студента, зарабатывая литературной деятельностью. В следующем году Кропоткин поступает на службу в Статистический комитет МВД. Продолжая активно заниматься наукой, Петр Алексеевич много трудится в Русском географическом обществе, где знакомится с крупнейшими русскими путешественниками и географами того времени – Миклухо-Маклаем, Пржевальским и другими. Он занимался вопросами, связанными с планами Географического общества по исследованию Арктики и вынашивал грандиозный замысел – создать полное географическое описание России, связав природные условия с хозяйственной деятельностью человека. В 1871 на основании изучения морских течений в Баренцевом море Кропоткин теоретически доказал существование суши севернее Новой Земли, что подтвердила австрийская экспедиция (1873), которая открыла эту сушу, назвав ее Землей Франца-Иосифа. В том же году он получает предложение стать секретарем общества, что помогло бы ему анализировать и обрабатывать материалы, поступающие в общество, но он от него отказался.
В начале 1872 года Кропоткин получает разрешение на поездку за границу, и в феврале уезжает в Швейцарию. Здесь он изучает деятельность 1-го Интернационала и в Цюрихе вступает в его местную секцию. Знакомится он и с «федералистами», пропагандирующими идеи М.А. Бакунина, теоретические положения которого склонили Кропоткина на сторону анархизма.
За границей Кропоткин пробыл до мая и, вернувшись в Россию, вошел в общество «чайковцев» – наиболее значительной из ранних народнических организаций. Два года работы в кружке «чайковцев» окончательно определили судьбу Кропоткина. Он вел активную пропаганду среди петербургских рабочих, овладел навыками конспирации и составил два документа: «Должны ли мы заняться рассмотрением идеала будущего строя?» и «Программа революционной пропаганды», в которых впервые в общих чертах сформулировал свою анархистскую программу.
Продолжая заниматься научной работой, он изучал ледниковые отложения и формы рельефа Финляндии и Швеции. Эти исследования привели его к выводу о широком распространении в антропогеновое время материкового оледенения в Северном полушарии, о чем Кропоткин в марте 1874 года сделал сенсационный доклад в Географическом обществе. В дальнейшем свои аргументы в пользу ледниковой теории он изложил в работе «Исследования о ледниковом периоде», первый том которой был издан в 1876 году.
