В школьные годы он впервые встретился со своей сводной сестрой Августой, которая жила с четырех лет у родственников своей покойной матери. Сначала Байрон был сильно разочарован – он представлял свою сестру необыкновенной красавицей, а она таковой не оказалась. Но, познакомившись с ней ближе, он полюбил ее простое и милое лицо и был очарован ее ангельским характером. Дружба, начавшаяся между ними, не прерывалась до самой смерти Байрона.
В октябре 1805 года Байрон простился с Харроу и направился в Кембридж для поступления в университет. Основными науками, преподаваемыми в университете, были также классические языки и математика, которые еще со школы Байрон терпеть не мог. К университетскому начальству Байрон относился надменно и дерзко и за короткое время снискал славу вредного и опасного элемента в университете. Руководство университетом с нетерпением ожидало, когда же лорд уберется из Кембриджа.
В 1806 году Байрон опубликовал свой первый сборник в одном из провинциальных издательств. Книга вышла на средства автора очень маленьким тиражом и предназначалась только для близких друзей. Байрон послал один экземпляр пастору Бичеру, с мнением которого он считался. В ответ Байрон получил письмо в стихах, где Бичер подверг книгу резкой критике. Согласившись с мнением пастора, Байрон сжигает весь тираж книги. Спустя два месяца он издает новый сборник, предназначенный для более широкого круга читателей, тиражом в 100 экземпляров. Этот сборник вызвал интерес, и вскоре молодой поэт, окрыленный первым успехом, выпускает третий сборник, названный «Часы досуга». Книга продавалась быстро, а критика отнеслась благосклонно к дебюту поэта. Но затем в журнале «Эдинбургское обозрение» появилась разгромная статья о «Часах досуга». Анонимный автор изобразил Байрона как барчука, которому нечего делать, и поэтому он решил заняться стихосложением. В конце статьи автор выражал надежду, что это книга будет для Байрона первой и последней.
