Как в Равенне, так и в Пизе Байрон был в центре политической борьбы. Тесно связанный с тайной организацией карбонариев, готовившей восстание против австрийского владычества, Байрон очень переживал неудачу восстания и разгром карбонариев в 1821 году. В сентябре 1822 года после нескольких неприятных столкновений с местной полицией Байрон был вынужден покинуть Пизу. Вместе с семьей Терезы он перебрался в Геную. Здесь был издан первый номер журнала «Либерал», который был задуман им еще в Равенне. С изданием собственного журнала Байрон связывал большие надежды – это избавило бы его от издателей и поправило материальное положение. Но мечтам так и не суждено было сбыться. Журнал прекратил свое существование после выхода второго номера.
В начале апреля 1823 года Байрон получает из Лондона письмо от английского комитета помощи грекам в их борьбе за освобождение от турецкого владычества. В письме сообщалось, что он заочно выбран членом комитета, и выражалась надежда, что он не откажется участвовать в деле борьбы. Байрон ответил согласием. Он мечтал об открытой борьбе с силами реакции, и после крушения своих надежд увидеть Италию свободной. 
Поэт с радостью принимает приглашение помогать делу освобождения Греции. После переговоров с лондонским комитетом он отправляется в эту страну. Шесть лет Байрон пробыл в Италии, и 14 июля 1823 года он навсегда покидает ее и отправляется на собственном корабле «Геркулес» в Грецию. Вместе с ним уезжает несколько его итальянских друзей. Корабль был нагружен оружием, запасом медикаментов и вооружен двумя пушками.
По прибытии в Грецию к Байрону сразу же стали приходить члены различных греческих группировок с просьбой поддержать именно их. Но Байрон всем им отвечал одно: «Прекратите ваши раздоры и боритесь за всю страну, а не за часть ее только. Я явился сюда не с тем, чтобы помогать кому-нибудь из вас в отдельности как партизан, а для того, чтобы помочь вам всем, как общий ваш друг». На деньги, данные Байроном греческому временному правительству, оно смогло нанять флот, который занял порт Миссолонги, вынудив турецкие корабли уйти в Лепанто. Вслед за флотом в Миссолонги прибыл и Байрон, куда его пригласил губернатор Западной Греции, принц Маврокордатос. Здесь Байрону устроили королевский прием: корабли салютовали ему, войска и население приветствовали его громкими криками «ура!».
