Во время второго путешествия за границу в Южной Франции на руках у Льва Николаевича скончался от чахотки его любимый брат Николай. Смерть брата произвела на Толстого сильное впечатление, и он решил вернуться в Россию.
Еще в 1859 году во время пребывания в России между первым и вторым путешествиями за границу, Толстой вышел из журнала «Современник» вместе с Тургеневым, Гончаровым и Григоровичем. Он не принимал идеи о революционном пути решения крестьянского вопроса и крайне отрицательно относился к революционной демократии. Вернувшись в Россию в 1861 году, в год освобождения крестьян, Толстой становится мировым посредником, приняв участие в проведении крестьянской реформы, но, защищая крестьянские интересы, вызвал к себе неприязнь помещиков и вскоре был отстранен от должности. В своем уезде Лев Николаевич открыл ряд школ, центром которых стала первая в России экспериментальная Яснополянская школа. Эта школа стала для Толстого «поэтическим, прелестным делом, от которого нельзя оторваться». Толстой сам создал оригинальную методику и учил детей без принуждения, считая их такими же свободными людьми, как и он сам. Он решительно восстал против всякой регламентации и дисциплины в школе, считал, что все в преподавании должно быть индивидуально – и учитель, и ученик, и их взаимные отношения. В Яснополянской школе дети сидели кто где хотел, кто сколько хотел и кто как хотел. Никакой определенной программы преподавания не было. Единственная задача учителя заключалась в том, чтобы заинтересовать класс. Несмотря на этот крайний педагогический анархизм, занятия шли прекрасно. Их вел сам Толстой, при помощи нескольких постоянных учителей и нескольких случайных, из ближайших знакомых и приезжих.
В 1862 году Толстой стал издавать педагогический журнал «Ясная Поляна», где главным сотрудником являлся опять-таки он сам. Сверх статей теоретических Толстой написал также ряд рассказов, басен и переложений.