Первоочередной задачей де Голля стало урегулирование «алжирской проблемы». Он вернулся к власти с твердым намерением вернуть Алжиру независимость. И 16 сентября 1959 года он впервые заявил о праве Алжира на самоопределение. В 1961 году в Алжире вспыхнул мятеж группы военных, которые требовали сохранить колониальный режим. Но мятеж быстро подавили. Сторонники «французского Алжира» провели ряд террористических акций в стране и предприняли даже несколько покушений на жизнь президента де Голля. Окончательно Алжир получил независимость в 1962 году.
В 1965 году де Голль был переизбран президентом республики на новый 7-летний срок. Тем не менее ушел он с политической арены намного раньше. В начале 1969 года кабинет де Голля задумал провести ряд социально-экономических реформ, к которым его подтолкнули выступления студентов весной 1968 года и всеобщая забастовка. И хотя к лету того же года положение в стране нормализовалось, эти события явно свидетельствовали о серьезном кризисе, постигшем французское общество. Первым шагом на пути реформ стал законодательный проект о новом административном делении Франции и обновлении верхней палаты парламента – Сената. Проект был явно неудачным, но де Голль вынес его на всеобщий референдум. При этом он заявил, что если проект не будет поддержан, то он подаст в отставку. В результате референдума 52 процента французов сказали «нет» новым реформам де Голля.
В апреле 1969 года Шарль де Голль сложил с себя полномочия президента. Он удалился в любимое загородное имение в небольшой деревушке в Бургундии. 9 ноября 1970 года, не дожив 13 дней до своего 80-летия, генерал скончался. В соответствии с волей покойного, не желавшего никаких торжественных церемоний, он был похоронен на скромном сельском кладбище. Проводить его в последний путь приехали представители 84 государств. В память о нем состоялось специальное заседание Генеральной Ассамблеи Организации Объединенных Наций.
