После окончания греко-персидских войн Кимон ратовал за политику сближения со Спартой для большего возвышения Афин. Но такая политика была прямо противоположной той, которую проводил Перикл и его сторонники. Еще в 465—463 годах до н э. Кимон захватил остров Фасос, который славился своим богатством. Фасос решил выйти из Афинского союза, но Кимон разгромил островной флот и жестоко расправился с жителями острова. И вот теперь Перикл решил использовать этот случай, чтобы подорвать доверие к Кимону. Вожди демократической партии обвинили Кимона в том, что он не двинул войска против царя Македонии, который оказывал поддержку Фасосу, что сделало победу неполной. Слава Кимона в то время была еще очень велика и ему удалось оправдаться, хотя позиции его все-таки слегка пошатнулись.
В 462 году до н э. Спарта попросила у Афин помощи для борьбы против мятежных илотов. На помощь Спарте был отправлен отряд в 400 человек во главе с Кимоном. С приходом отряда в Спарту положение не изменилось, что дало повод спартанцам подозревать афинян в предательстве, и афинскому отряду было велено удалиться обратно. В Афинах это было расценено как оскорбление, и популярности Кимона, ратовавшего за дружбу со Спартой, пришел конец.
В 460 году до н э. Кимон был подвергнут остракизму и изгнан из Афин на десять лет.
Начавшаяся война между Афинами и Спартой привела Кимона в ряды афинских войск. Он просил разрешить ему принять участие в решающей битве, но получил отказ. Афины проиграли сражение, многие близкие друзья Кимона пали в бою. И тогда общественное мнение снова повернулось в пользу Кимона. Сам Перикл предложил вернуть его из ссылки до истечения ее срока.
Вернувшись, Кимон стал добиваться заключения мира со Спартой, а когда мир был заключен, он получил под свое командование новый большой флот.
Встав во главе флота, Кимон продолжил боевые действия против персов. Он вновь разбил персидский флот у Кипра и персидскую армию в Киликии и осадил главную твердыню Кипра – Саламин. Он вынудил Артаксеркса пойти на заключение чрезвычайно выгодного для греков мира. По его условиям персы обязывались освободить все греческие города в Малой Азии, ни один военный корабль персов не должен был показываться на пространстве между Понтом Эвксинским и Памфилией, а войска персов не должны были приближаться к этим берегам на расстояние трехдневного перехода.
Смерть Кимона была неожиданной. Скончался он во время осады финикийского города Кития в 449 году до н э., так и не дождавшись ратификации договора. Кимон опасался, что враги воспользуются его смертью, чтобы вновь напасть на афинян. Поэтому, умирая, он приказал скрыть свою кончину до возвращения в Афины. Плутарх написал об этом так: «Флот вернулся в Афины под предводительством Кимона, умершего тридцать дней назад».