Неверие, по его глубокому убеждению, было источником всех зол на земле. Главной задачей философии Беркли видел в борьбе против материализма. Об этом можно судить хотя бы по подзаголовкам его важнейших работ: «Трактат», «в котором исследуются главные причины заблуждения и трудности наук, а также основания скептицизма, атеизма и безверия»; «Три диалога между Гиласом и Филонусом» (1713) — «в опровержение скептиков и атеистов»; «Алсифрон» (1732) — «апология христианской религии против так называемых свободомыслящих»; «Аналитик» (1734) — «рассуждение, адресованное неверующему математику».
Но Беркли понимал, что необходимы новые средства овладения умами современников, соответствующие новому уровню науки и культуры, новому буржуазному строю общественного бытия и сознания.
Он был настолько радикален в разрыве со старыми методами религиозной апологетики, что взгляды его показались стародумам парадоксальными и были встречены не только неодобрительно, но с явным озлоблением и даже нескрываемым презрением. «Знакомый врач, — писал Беркли его друг Джон Персиваль (впоследствии герцог Эгмонтский) по получении посвященного ему «Трактата», — характеризуя вашу личность, уверял меня, что вы, наверное, сумасшедший и нуждаетесь в лечении. А один епископ жалеет вас из-за того, что тщеславное желание придумать что-нибудь новое побудило вас предпринять такую затею».
В ожесточенную полемику с Беркли включились не только те, против кого он боролся, но и те, чьи интересы по существу совпадали с его собственными.
С 1713 года начались странствования Беркли. После поездки в Лондон он в качестве капеллана лорда Петерборо, чрезвычайного посла при дворе сицилийского короля, отправился в Италию. По дороге он пробыл месяц в Париже, где встретился с Николаем Мальбраншем — философом, шедшим к теоцентризму параллельным берклианскому, хотя и иным, путем. С произведениями Мальбранша Беркли познакомился еще в студенческие годы. После этой встречи распространилась легенда, будто встреча с Беркли привела Мальбранша в такое возбуждение, что он вскоре умер.
На следующий год Беркли вернулся после долгого путешествия на родину, а в 1716 году снова отправился в Италию, на этот раз в качестве гувернера сына Эша, епископа Клоферского (оттуда он вернулся в Лондон в 1721 году). Посланный им на конкурс во Французскую королевскую академию написанный по-латыни трактат «О движениях» не получил искомой премии. Основным содержанием трактата была идеалистическая критика понятия физической причинности.
