В 1907 году Юнг опубликовал исследование о раннем слабоумии (эту работу Юнг послал Зигмунду Фрейду), несомненно повлиявшее на Блейлера, который спустя четыре года предложил термин «шизофрения» для соответствующей болезни. Встреча с Фрейдом обозначила важную веху в научном развитии Юнга. К моменту личного знакомства в феврале 1907 года в Вене, куда Юнг приехал после непродолжительной переписки, он был уже широко известен как своими опытами в словесных ассоциациях, так и открытием чувственных комплексов. Используя в опытах теорию Фрейда, Юнг не только объяснял свои собственные результаты, но и поддерживал психоаналитическое движение как таковое. Встреча положила начало тесному сотрудничеству и личной дружбе, продолжавшимся вплоть до 1912 года. Фрейд был старше и опытнее, и нет ничего странного в том, что он стал для Юнга в некотором смысле отцовской фигурой. Со своей стороны, Фрейд уверовал в то, что наконец-то нашел в лице Юнга своего духовного «сына» и последователя. Бесценным даром для всей истории психоанализа является их многолетняя переписка, составившая полновесный том.
В феврале 1903 года Юнг женился на двадцатилетней дочери преуспевающего фабриканта Эмме Раушенбах (1882–1955), с которой прожил вместе пятьдесят два года, став отцом четырех дочерей и сына. Вначале молодые поселились на территории клиники Бургхольцли, заняв квартиру этажом выше Блейлера, а позже — в 1906 году — переехали в собственный дом в пригородное местечко Кюснахт, что неподалеку от Цюриха. Годом раньше Юнг начал преподавательскую деятельность в Цюрихском университете.
В 1909 году вместе с Фрейдом и другим психоаналитиком — венгром Ференчи, работавшим в Австрии, Юнг впервые приехал в Соединенные Штаты Америки, где прочел курс лекций о методе словесных ассоциаций. Университет Кларка в штате Массачусетс, пригласивший европейских психоаналитиков и праздновавший свое двадцатилетнее существование, присудил Юнгу вместе с другими почетную степень доктора.