В 1901 году он женился на Мриналини Деви и пытался разделить с нею свою духовную жизнь. «Я ощущаю все признаки и симптомы (предназначенного мне пути), — писал он ей в письме, найденном в архиве британской полиции — Я хотел бы взять вас с собой в этот путь». Но Мриналини не поняла его, и мыслитель пошел дальше один.
Шри Ауробиндо мечтал увидеть Индию независимой. Он составил программу действий, конечным пунктом которой была народная революция. В 1906 году Шри Ауробиндо покинул Бароду и перебрался в Калькутту. Грубые промахи лорда Керзона, губернатора Бенгалии, привели к студенческим волнениям. Вместе с Бепином Палом Шри Ауробиндо основал ежедневную газету, выходившую на английском языке, — «Банде Матарам» («Преклоняюсь перед Матерью-Индией») — газету, которая впервые открыто провозгласила целью полную независимость и которая стала мощным орудием пробуждения Индии.
Он основал также экстремистскую партию и учредил программу действия нации — бойкот английских товаров, бойкот английских судов, бойкот английских школ и университетов. Он стал директором первого Национального Колледжа в Калькутте. Не прошло и года, как был выписан ордер на его арест. Однако в статьях и речах Шри Ауробиндо не было ничего противозаконного — он не проповедовал расовой ненависти, не нападал на правительство Ее Величества, но просто провозглашал право наций на независимость. Возбужденное против него дело было закрыто.
Шри Ауробиндо стал признанным лидером национальной партии. 30 декабря 1907 года Шри Ауробиндо встретил йогина по имени Вишну Бхаскар Леле. Они удалились вдвоем в тихую комнату, где пробыли три дня. С тех пор йога Шри Ауробиндо приняла иное направление. Шри Ауробиндо вошел в то состояние, которое буддисты называют Нирваной, индусы — Безмолвным Брахманом, а на Западе называется Трансцендентным, Абсолютным, Безличным. Он достиг того знаменитого «освобождения» (мукти), которое считается «вершиной» духовной жизни, ибо что же еще может быть за пределами Трансцендентного?